Natural de Lisboa, iniciou os seus estudos de Canto na EMCN com Professora Ana Paula Russo. Participou em cursos e masterclasses com Rudolph Knoll (Mozarteum International Sommer Ackademie – Salzburg), Richard Gwilt e Jill Feldman (XXIII Curso Internacional de Música Antiga de Tomar), Mara Zampieri, Lucia Mazzaria, Elisabete Matos, Laura Sarti, Lilian Watson e Donald Maxwell e trabalha actualmente sob a orientação de João Lourenço.
Estreou-se na Ópera no papel de Pamina, em «A Flauta Mágica», a que se juntaram Donna Anna (Don Giovanni), Fiordiligi (Così fan Tutte), Cherubino (Les Nozze di Fígaro), Clarice e Lisetta (Il Mondo della Luna, Avondano), Nora (Riders to the Sea), Condessa Ernesta (As Damas Trocadas) e Rosina (O Basculho da Chaminé), Norina (Don Pasquale) e Rita (Donizzetti), Paride e Pallade (Paride ed Elena), Peppa (A Vingança da Cigana), Albina (A Saloia Enamorada), Crobyle e Albine (Thaïs), Anna (Nabucco), Julie e (Romeo et Julie e), Mercédès (Carmen) e as Premières de A Voz da Lua (O?pera Crioulo de Vasco Mar ns) e Egg-Wisk (Evil Machines de Luis Tinoco), entre outros.
Sob a direção de prestigiados Maestros nacionais e internacionais, Carla Simões trabalhou com agrupamentos musicais de referência – como a Orquestra Sinfónica Portuguesa, Orquestra Metropolitana de Lisboa, Orquestra Filarmonia das Beiras, Ensemble “Os Músicos do Tejo”, Orquestra da Fundação Calouste Gulbenkian, Orquestrutópica ou Orquestra do Norte - participou no Festival Musicatlântico, Festival Culturel Européen de Rouen, Festival de Mateus, Festival de Música da Costa do Estoril, Festival Allgarve, Festival ao Largo, Festival Cistermúsica e marcou presença no Teatro Nacional de S. Carlos, Teatro Municipal de S. Luiz, Teatro Nacional de S. João, Grande Auditório da Fundação Calouste Goulbenkian, Auditório do CAMJAP, Teatro Aberto, Aula Magna UL, Europarque, Grande Auditório do Centro Cultural de Belém, Zènith de Rouen e Casa de Portugal na Citè Universitaire Internacionale em Paris, entre outros.
Do seu repertório de Concerto e Oratória destacam-se: «Gloria» (Vivaldi), «Magnificat» (Bach), «Hymno Lusitano» (Bomtempo), «Ode para o dia de Santa Cecília» (Handel), «Lauda per la Nativitá del Signore» (Respighi), «Requiem Alemão» (Brahms), «Requiem» (Verdi), «Manfred» (Schumman), «Catfish Row» (Gershwin) e «Op.8» (Schöenberg).
Recebeu o 2o Prémio Voz Feminina no Concurso Nacional de Canto Luísa Todi, em 2011.